Geochemical and Mineralogical Changes in Compacted MX-80 Bentonite Submitted to Heat and Water Gradients

Abstract

A 20-cm high column of MX80 bentonite compacted at dry density 1.70 g/cm3 with an initial water content of 16 percent was submitted to heating and hydration by opposite ends for 496 days (TH test). The temperature at the bottom of the column was set at 140°C and on top at 30°C, and deionised water was injected on top at a pressure of 0.01 MPa. Upon dismantling water content, dry density, mineralogy, specific surface area, cation exchange capacity, content of exchangeable cations, and concentration of soluble salts and pH of aqueous extracts were determined in different positions along the bentonite column. The pore water composition was modelled with a geochemical software. The test tried to simulate the conditions of an engineered barrier in a deep geological repository for high-level radioactive waste.

The water intake and distribution of water content and dry density along the bentonite were conditioned by the thermal gradient. Liquid water did not penetrate into the column beyond the area in which the temperature was higher than 100°C. A convection cell was formed above this area, and liquid water loaded with ions evaporated towards cooler bentonite as it reached the area where the temperature was too high. In this area precipitation of mineral phases took place, Advection, interlayer exchange and dissolution/precipitation processes conditioned the composition of the pore water along the column. In most of the column the pore water was Na-SO4(2-) type, and changed to Na-Cl near the heater. TH treatment did not cause significant changes in the smectite content or the other mineral phases of the bentonite.

Una probeta cilíndrica de 20 cm de altura de bentonita MX-80 compactada a densidad seca 1,72 g/cm3 con humedad inicial del 16% se sometió a calentamiento e hidratación por extremos opuestos durante 496 días (ensayo TH). La temperatura en la parte inferior de la probeta se fijó en 140°C y en la parte superior en 30°C, mientras se inyectaba agua desionizada por la parte superior. Al desmontar el ensayo se muestreó la bentonita y se determinaron en diferentes posiciones a lo largo de la probeta su densidad seca, humedad, mineralogía, superficie específica, capacidad de cambio catiónico, contenido de cationes intercambiables, y pH y concentración de sales solubles en extractos acuosos. La composición química del agua de poro se modelizó con un código geoquímico. Este ensayo simulaba las condiciones de la barrera de bentonita en un almacenamiento geológico profundo de residuos radiactivos de alta actividad.

El gradiente térmico condicionó la toma de agua y la distribución de humedad y densidad a lo largo de la probeta. El agua líquida no penetró en aquellas zonas de temperatura mayor de 100°C. Sobre esta zona se formó una célula de convección por la que el agua líquida cargada con iones y transportada por advección se evaporaba hacia zonas menos calientes. En esta zona se produjo la precipitación de especies minerales. Los procesos de advección, intercambio catiónico y disolución/precipitación condicionaron la composición del agua de poro a lo largo de la probeta. En la mayor parte de ésta el agua era tipo Na-SO4(2-) y cambió a tipo Na-Cl hacia el calentador. El tratamiento TH no provocó alteraciones significativas en la esmectita y las otras fases minerales.