Thermo-hydro-mechanical characterization of the Spanish reference clay material for engineered barrier for granite and clay HLW repository: laboratory and small mock-up testing.

Abstract

This Report refers to the work carried out by División de Técnicas Geológicas of CIEMAT (CIEMAT.DT.TG) coordinated by SCK/CEN (Belgium), participating besides UPC-DIT and University of Wales on the framework of CEC Contract FI2W-CT91-0102 (DOEO). It presents the results obtained. The total results on the project will be published by CEC in the EUR series. The role of CIEMAT in this project was to carry out tests in which the conditions of the clay barrier in the repository were simulated. The interaction of heat coming from the wastes and of water coming from the geological medium has been reproduced on compacted clay blocks. For the performance of tests on high density compacted clay blocks (Task 2.1) and for the cementation and chemical-mineralogical transformation studies, two different cells were designed and constructed in stainless steel: a thermohydraulic cell and an alteration cell. The experiments performed in these cells have provided us with a better knowledge of the heat source, hydration system and sensors, as well as interesting data on heat and water diffusion. A revision of the experiments performed on the thermohydraulic cell was presented at the "International Workshop on Thermomechanics of Clays and Clay Barriers" held in Bergamo in October '93 (Villar et al. 1993). The clay in the barrier is supposed to remain unsaturated during a certain period of time, due to its low permeability and to the heat source of the canister. For this reason, some tests have been performed in order to achieve a better knowledge of the unsaturated behaviour of the clay. Besides the determination of the "water content vs suction curve", that gives the relationship between the water content in the clay and its suction, oedometer and triaxial tests have been performed in the unsaturated montmorillonite. The first results of the suction-controlled oedometer test were presented at the Conference "The Engineering Geology of Waste Storage and Disposal" held in Cardiff in September '93 (Villar & Martín 1993). There has been a significant advance on the development of experimental techniques and good innovative results have been obtained. Permeability data from experiments at different temperatures performed three years ago have been revised and are now available. New determinations of thermal conductivity of montmorillonite have been done. We have done a bibliographic research on the methods normally considered for the extraction of interstitial water in clays. All these techniques have been tested, and a "squeezing device", that will allow the compaction of the sample to 100 MPa, has been constructed. Most of the results obtained on account of Üiis Project will be useful for the partners of CEC Contract FI2-CT91-0033 (DOEO), in which we participate as observers.

Este trabajo presenta los resultados obtenidos por la División de Técnicas Geológicas del CIEMAT dentro del marco del Contrato CEC n2W-CT91- 0102(DOEO), coordinado por SCK-CEN (Bélgica) en el que participan además la UPC-DIT y la Universidad de Gales. El papel de CIEMAT en el proyecto ha consistido en la realización de ensayos de laboratorio en los que se simulan las condiciones de la barrera arcillosa en el almacenamiento, con el doble objeto de identificar procesos y determinar parámetros, lo que ha servido de calibración y validación para los equipos de modelización participantes en el proyecto (UPC-Barcelona, UWCC-Cardiff). Los resultados del proyecto completo serán publicados por la UE en la serie EUR. Los ensayos se han centrado fundamentalmente en dos aspectos: por una parte en la reproducción de la interacción del calor proveniente de los residuos y del agua procedente del medio geológico circundante sobre bloques de arcilla compactada, y por otra, en el estudio del comportamiento mecánico de la arcilla en condiciones subsaturadas. Se ha trabajado con una de las arcillas candidatas españolas, la montmorillonita de referencia S-2 proveniente de Serrata de Níjar (Almería), cuya caracterización previa y detallada se puede encontrar en Rivas et al. (1991). Para la simulación de la interacción de los flujos térmico e hidráulico sobre bloques de arcilla de alta densidad, se han construido dos celdas cilindricas de acero inoxidable: la celda termohidráulica y la celda de alteración. La primera de ellas aloja un bloque de arcilla de 15 cm de diámetro y 14.6 cm de altura (Fig. 1). Permite la hidratación uniforme de la arcilla mediante inyección de agua por la base de la celda, y su calentamiento en la parte superior central a través de dos calentadores intercambiables: uno de 1 cm de longitud y otro de 10 cm de longitud. La evolución de temperatura en la arcilla se sigue mediante termopares colocados en diferentes posiciones. La segunda celda, de dimensiones inferiores, 3.8 cm de diámetro y 7.8 cm de almra (Fig. 4), recibe el calentamiento por toda la superficie de su base, y la hidratación por la parte superior, de manera que ambos frentes son aproximadamente paralelos (Fig. 5). Los experimentos realizados en estas celdas han permitido un mejor conocimiento de la fuente de calor, el sistema de hidratación y los sensores, y han aportado interesantes datos sobre la difusión de agua y calor y sobre las transformaciones físico-químicas ocurridas en la arcilla. Los experimentos se han realizado sobre montmorillonita compactada a densidad seca 1.65 g/cm con diferentes humedades iniciales. Después de períodos variables de calentamiento y/o hidratación el bloque es extraído de la celda y seccionado para obtener muestras representativas de diferentes niveles. Sobre las muestras así obtenidas se realizan determinaciones de humedad, densidad, superficie específica, distribución del tamaño de poros y, en extractos acuosos de la muestra, se determina la conductividad eléctrica, concentración de cloruros, sulfatos y sílice (Anexos I y II). Las principales conclusiones extraídas de estos experimentos son: • La distribución de temperaturas en los bloques de arcilla está condicionada por la geometría y potencia del calentador, así como por las conductividades térmicas de los materiales que los rodean, pareciendo ser independiente de la humedad de la arcilla, al menos en el rango de humedades estudiado (10-20%). • Para los períodos de tiempo considerados (hasta 2500 horas), la cinética de hidratación no se ve afectada por el gradiente térmico, sino por la humedad inicial de la arcilla, es decir por su succión o avidez por el agua, que hace que cuánto menor sea la humedad inicial de la arcilla más rápido sea el proceso de hidratación. Resumen • La distribución final de humedades está condicionada por el gradiente térmico. La entrada de agua produce un aumento de humedad que se traduce en un hinchamiento y consiguiente descenso de densidad de la arcilla hidratada. Esta expansión de la arcilla más hidratada produce un aumento de densidad en las áreas adyacentes no afectadas todavía por el proceso de hidratación, ya que todo el proceso se realiza a volumen constante. • No se han observado concentraciones importantes y/o preferenciales de sílice libre en ningún experimento, por lo que se supone que no se han producido cementaciones. • Hacia las zonas calientes se produce una concentración de sales que previamente son lavadas de las zonas atravesadas por el frente de hidratación. Se trata fundamentalmente de cloruros y sulfatos, y se ha observado un comportamiento diferente en ambos. Los cloruros muestran una mayor movilidad y son fácilmente transportados por convección hacia las zonas calientes desde el principio de la hidratación. Una vez que el bloque está saturado se difunden también con facilidad obedeciendo a gradientes de concentración, homogeneizándose su concentración en todo el bloque. La movilidad de los sulfatos es más limitada, siendo su cinética mucho más lenta. Esta concentración salina cerca del calentador puede llegar a ser muy importante durante la fase de saturación de la barrera, por lo que podría afectar a la corrosión del contenedor. • La superficie específica extema (BET) de la arcilla disminuye hacia las zonas más calientes, así como la proporción de poros pequeños registrada en las porosimetrías, lo que puede atribuirse a la agregación de cristales de montmorillonita por efecto del calor. Los bloques de arcilla se dispondrán en la barrera con la humedad correspondiente a su estabilización en condiciones ambientales normales (15%), es decir, con un grado de saturación inferior al 50%. Debido al calor emitido por los residuos, así como a la baja permeabilidad de la barrera y a la limitación de agua disponible en el medio geológico, la arcilla permanecerá subsaturada durante un período de tiempo importante. De ahí surge la necesidad de llegar a un mayor conocimiento del comportamiento de la arcilla en estado subsaturado. Para ello se han realizado varios tipos de ensayos bajo succión controlada: determinación de la relación succión-humedad, ensayos edométricos y ensayos triaxiales. La gran expansividad de la montmorillonita S-2 así como su elevada succión para las humedades a las que normalmente se trabaja, han hecho necesario el desarrollo de técnicas y equipos especiales, debido fundamentalmente a que no existe instrumentación que permita medir succiones tan elevadas en materiales expansivos, y por lo tanto, para controlar la succión a la que se trabaja es necesario imponerla. Para ello se han utilizado dos métodos: el conocido como "traslación de ejes", que consiste en la aplicación de una presión de nitrógeno (Fig. 9), y la imposición de una humedad relativa determinada mediante disoluciones de ácido sulfúrico de diferente densidad (Fig. 10). El paso previo para cualquier estudio sobre el comportamiento de la arcilla subsaturada es la determinación de la curva que relaciona la succión impuesta con la humedad alcanzada por la arcilla. Se ha comprobado que existe una relación logarítmica entre la humedad de equilibrio y la succión, y que esta relación es independiente de la densidad y humedad inicial de la arcilla. A 20 C y con su humedad de estabilización (11%) la montmorillonita tiene una succión de 133 MPa (Fig. 12). Los ensayos edométricos se han realizado sobre montmorillonita compactada con su humedad natural a una densidad de 1.60 g/cm . Se la ha sometido a ciclos de secado-humectación-carga-descarga y de humectación- secado-carga-descarga, con el fin de observar la influencia en su comportamiento (endurecimiento, reversibilidad, colapso) tanto de la succión impuesta como de la carga vertical a que se ve sometida. La determinación final de distribución de tamaño de poros permite conocer el nivel estructural (micro o macro) más afectado por estos procesos. Los ensayos triaxiales se han realizado en equipos convencionales sobre muestras de diferentes humedades que se mantienen constantes durante todo el ensayo, pero sin que exista un control de la succión. Estos ensayos permiten determinar los parámetros de rotura de la arcilla, cohesión y ángulo de rozamiento. Ambos parámetros aumentan al disminuir el grado de saturación de la arcilla, puesto que ésta sufre un "endurecimiento" debido al aumento de fuerzas capilares y se hace más resistente (Fig. 17). Como complemento a los estudios expuestos hasta aquí, se ha realizado una revisión de los datos de permeabilidad a diferentes temperaturas obtenidos en ensayos previos (Fig. 20) y de los de conductividad térmica para diferentes densidades y humedades (Fig. 19), ajustándose una curva que relaciona conductividad térmica con el grado de saturación. Resumen Finalmente, se ha realizado un estudio bibliográfico sobre los métodos de extracción del agua intersticial de la arcilla. Como método de obtención del agua más representativa de la que está en equilibrio con la arcilla se ha elegido la extracción por compactación a altas presiones, diseñándose y construyéndose un "estrujador" que permite la compactación de la muestra hasta presiones de 100 MPa (Fig. 21).