Thermo-hydro-mechanical characterisation of a bentonite from Cabo de Gata. A study applied to the use of bentonite as sealing material in high level radioactive waste repositories.

Abstract

The FEBEX Project, initiated by ENRESA in 1995, is a test designed to demonstrate the technical feasibility of manufacturing and installing the engineered barriers for a high level waste disposal facility in crystalline rock and to study their behaviour. The Project consists of a full-scale in situ test, performed at the Grimsel underground facility (Switzerland), of a large-scale mock-up test carried out under controlled conditions at the CIEMAT installations (Madrid) and of a series of laboratory tests designed to complement the information acquired from the two large-scale tests on the performance of the sealing material and provide a basis for the modelling work carried out simultaneously. This work is part of the set of laboratory tests performed within the FEBEX Project, and focuses on the Thermo-Hydro-Mechanical (THM) characterisation of the sealing material. The Spanish reference bentonite has been used, selected by ENRESA from previous suitability studies and extracted from the Cortijo de Archidona deposit in the Cabo de Gata region (Almería). Attempts have been made to reproduce the behaviour of the bentonite under conditions similar to those that will be found in the disposal barrier during the saturation transient. For this purpose, work has been carried out with the bentonite compacted to densities close to those of the barrier blocks, the material has been subjected to different saturation conditions and the temperature factor has been introduced in certain tests. The determinations were carried out on the granulated bentonite compacted, in most of the cases with its hygroscopic water content, at dry densities of between 1.30 and 1.85 g/cm3, this covering from the initial density of the compacted blocks used for the large scale tests of the FEBEX Project to the density of the barrier once saturated at the emplacement, including even the local variations to be expected. The repercussion of material density, water type and anisotropy on hydraulic conductivity, on swelling pressure and on strain upon saturation has been tested. Permeability to gas and thermal conductivity have been measured in samples with different degrees of saturation. The retention curve for different dry densities has been determined under free and constant volume conditions, following drying and wetting paths, at 20 and 40 C. An important part of the work contains the results of suction controlled oedometric tests performed at 20 C following different stress paths (vertical loads from 0.1 to 9 MPa, suctions from 0 to 500 MPa, as a result of which practically all the hydration states of the bentonite have been explored). The results of suction controlled oedometric tests performed at 40, 60 and 80 C are also included. New experimental techniques have been fine tuned up –like those for measurement of the permeability to gas, determination of the retention curve at constant volume and performance of suction and temperature controlled oedometric tests– as, due to the special behaviour of this type of materials (high expansibility, very low permeability, very high suction), the soil mechanics standard testing techniques are difficult to apply. The analysis of the results dealt with in this work underline the repercussion of the microstructure on the macrostructural behaviour. The tests results represent an advance in the knowledge of the properties of expansive clays and may be useful for those researching the flow and strain phenomena in the clayey materials used as barriers in waste repositories. In particular, with respect to the characterisation of an expansive material, the following conclusions can be highlighted: When the clay saturates at a constant volume, expansion being prevented, the water entering acquires a density in excess of 1.00 g/cm3. The increase of the dry density of the sample gives rise to an exponential decrease in permeability. Hydraulic conductivity increases slightly when saline water is used instead of granitic or distilled water as the permeating agent. The intrinsic permeability of samples having the same porosity varies with the degree of saturation, with differences of up to eight orders of magnitude between dry and saturated samples. The suction of the FEBEX bentonite is very high and fundamentally of the matric type, with the contribution made by osmotic suction being inappreciable. The water retention capacity of the clay is conditioned to a large extent by the state of confinement. The difference between the water contents reached for a given value of suction under free volume and confined conditions becomes more appreciable for suctions below a given value, which depends on dry density and indicates the limit between intra and inter-aggregate suction. The suction/water content relation determined under free volume conditions may be expressed by means of a logarithmic law. 9 Abstract The retention curves at constant volume show hysteresis. The swelling pressure of bentonite relates to dry density by way of an exponential law. The compacted blocks do not show anisotropy with respect to either hydraulic conductivity, swelling pressure or retention capacity. The change in volume during hydration –whose main component is microstructural– decreases in intensity the higher the overload under which it occurs. The expansion in the microstructure as a result of hydration under low load gives rise to a reorganisation of the macrostructure, which becomes more porous, an irreversible increase in volume occurring. During this microstructural expansion there is also a decrease in preconsolidation pressure. The swelling pressure of the unsaturated sample increases logarithmically in the interval of suctions of between 130 MPa (the suction corresponding to hygroscopic water content) and 10 MPa, although below this value the increase is attenuated. For suctions in excess of 200 MPa, there is hardly any development of swelling pressure. The drying of the sample by decreasing suction to values of around 500 MPa involves practically no variation in volume. For suctions above this value, the external load does not cause any important consolidation in the sample, which becomes rigid. Drying of the sample by increasing suction to 500 MPa does not modify either its swelling capacity during subsequent hydration or its swelling pressure once saturated. The increase in temperature to 80 C in the controlled suction oedometric tests performed would appear to induce a hardening of the material, increasing its preconsolidation pressure and limiting its swelling capacity. The main conclusions concerning the use of bentonite as sealing material in HLW repositories are summarised below: The high value of suction of the bentonite installed in the disposal facility in the form of high density blocks manufactured from the clay granulate with its hygroscopic water content will be the fundamental force driving the saturation of the barrier with the water from the surrounding massif. However, as the clay saturates, its intrinsic permeability will decrease, as the size of the flow channels becomes smaller, this being accompanied by a decrease in the suction gradient, as a result of which the saturation process will become steadily slower. This reduction in flow will be compensated only in part by the increase in relative permeability occurring with increasing saturation. Simultaneously with hydration there will be expansion of the bentonite in those areas in which there is space for this to occur. In this way, the swelling and high level of suction of the bentonite will also prevent the joints between blocks becoming preferential channels for the flow of water, since water coming into contact with the bentonite will be immediately absorbed, causing the latter to expand and to seal any type of joint. Likewise, the gap between the bentonite and the wall of the drift will be closed by this same process. In those areas in which the bentonite is confined, the swelling pressure exercised by the clay will increase logarithmically with saturation, causing compression of the drier areas and an increase in their density. The controlled suction oedometric tests have shown that during the hydration of the compacted bentonite irreversible strains may occur, these being larger the lower the overload. In the barrier, and due to its being confined, the overload of the bentonite will in all cases be important, therefore irreversible strains are not expected to occur during hydration, except at the joints between the blocks and at the periphery, where the space between the bentonite and the rock may be sufficient to allow for free expansion of the clay. As a result, there would be an outer ring in which the bentonite would have a lower dry density –which would no longer be recovered– and a higher water content. This ring might constitute a source of water supply and would ensure its homogeneous distribution across the entire surface of the barrier. Furthermore, the drying of the bentonite that occurs in the vicinity of the canister due to increasing temperature, as long as water content does not decrease below 4-6 percent, will not cause any significant reduction in volume, since above the value of suction corresponding to hygroscopic water content the sample becomes very rigid. This will prevent the forma- Thermo-hydro-mechanical characterisation of a bentonite from Cabo de Gata 10 tion of shrinkage cracks and preferential flow channels from becoming important. The high suction generated by drying may, with increasing hydraulic gradients, speed up the arrival of water to the internal areas of the barrier. It has been seen that drying to water contents of 4-6 percent does not reduce the swelling capacity of the bentonite, as a result of which the hydro-mechanical properties of the material will not be altered following the transient period, and with the arrival of water the bentonite will expand and the canister will be confined. Once the barrier is saturated, and taking into consideration that the dry density of the assembly is between 1.60 and 1.65 g/cm3, its permeability will be between 10-13 and 10-14 m/s, and its swelling pressure between 4 and 10 MPa. The possible increase in the density of the water on being adsorbed by the compacted bentonite may cause the volume of water required to saturate the barrier to increase by up to 20 percent over that foreseen by the calculations considering the density of the water to be equal to 1.00 g/cm3. The thermal conductivity of the saturated blocks of FEBEX bentonite –between 1.2 and 1.3 W/m·K– is sufficient to favour the dissipation of the heat generated by decay of the radioactive wastes. In any case, the impact of temperature on the properties analysed does not appear to be drastic.

El Proyecto FEBEX, iniciado por ENRESA en 1995, es un ensayo de demostración de la posibilidad técnica de construcción e instalación de las barreras de ingeniería de un almacenamiento de residuos de alta actividad en roca cristalina, y de estudio de su comportamiento. El Proyecto consta de un ensayo in situ a escala real, en la instalación subterránea de Grimsel (Suiza); de un ensayo en maqueta a gran escala bajo condiciones controladas, en las instalaciones de CIEMAT (Madrid); y de una serie de ensayos de laboratorio que complementan la información de los dos ensayos a gran escala sobre el comportamiento del material de sellado, y soportan los trabajos de modelización que se llevan a cabo simultáneamente. Este trabajo forma parte del conjunto de ensayos de laboratorio del Proyecto FEBEX, y se centra en la caracterización Termo-Hidro-Mecánica (THM) del material de sellado. Se ha utilizado la bentonita española de referencia, seleccionada por ENRESA a partir de estudios de idoneidad previos, extraída del yacimiento de Cortijo de Archidona en la región de Cabo de Gata (Almería). Se ha tratado de reproducir el comportamiento de la bentonita en condiciones similares a aquéllas en las que se encontrará en la barrera del almacenamiento durante el transitorio de saturación. Para ello se ha trabajado con la bentonita compactada a densidades próximas a las de los bloques de la barrera, se ha sometido el material a diferentes condiciones de saturación, y se ha introducido el factor temperatura en algunos ensayos. Se ha utilizado la bentonita granulada en fábrica, en la mayor parte de los casos compactada con su humedad higroscópica hasta densidades secas comprendidas entre 1,30 y 1,85 g/cm3, lo que cubre desde la densidad inicial de los bloques compactados para los ensayos a gran escala del Proyecto FEBEX, hasta la densidad de la barrera una vez saturada en el emplazamiento, incluso con las variaciones locales esperables. Se ha determinado la repercusión de la densidad, del tipo de agua y de la anisotropía en la conductividad hidráulica, en la presión de hinchamiento y en la deformación al saturar. Se han medido la permeabilidad al gas y la conductividad térmica de muestras con diferente grado de saturación. Se ha establecido la curva de retención para diferentes densidades secas en condiciones de volumen libre y confinado, siguiendo trayectorias de secado y humectación, a 20 y a 40 C. Una parte importante del trabajo contiene los resultados de ensayos edométricos con succión controlada realizados a 20 C siguiendo diferentes trayectorias de esfuerzos (cargas verticales entre 0,1 y 9 MPa, succiones entre 0 y 550 MPa, por lo que prácticamente todos los estados de hidratación de la bentonita se han explorado). Se incluyen también resultados de ensayos edométricos con succión controlada realizados a 40, 60 y 80 C. Se han puesto a punto nuevas técnicas experimentales –como las de medida de la permeabilidad al gas, determinación de la curva de retención a volumen constante y realización de ensayos edométricos con control de succión y temperatura– dado que, debido al comportamiento de este tipo de materiales (alta expansibilidad, muy baja permeabilidad, succiones en el agua muy altas), las técnicas de ensayo habituales en mecánica del suelo son de difícil aplicación. El análisis de los resultados obtenidos resalta la repercusión de la microestructura en el comportamiento macroscópico del material. Los resultados de los ensayos representan un avance en el conocimiento de las propiedades de las arcillas expansivas y pueden ser de gran utilidad para los investigadores dedicados a los fenómenos de deformación y flujo en los materiales arcillosos utilizados como barreras en almacenamientos de residuos. En particular, en lo que se refiere a la caracterización del comportamiento de un material expansivo, se destacan las siguientes conclusiones: Cuando la arcilla se satura a volumen constante, impidiéndose su expansión, el agua que entra adquiere una densidad superior a 1,00 g/cm3. El aumento de densidad seca de la muestra produce una disminución exponencial de la permeabilidad. La permeabilidad intrínseca de muestras de igual porosidad varía con el grado de saturación, pudiendo llegar a haber hasta ocho órdenes de magnitud de diferencia entre la muestra seca y saturada. La conductividad hidráulica aumenta ligeramente cuando se utiliza como permeante agua salina en lugar de agua granítica o destilada. La succión de la bentonita FEBEX es muy elevada y fundamentalmente de tipo matricial, siendo inapreciable la contribución de la succión osmótica. La capacidad de retención de agua de la arcilla está muy condicionada por su estado de confinamiento. La diferencia entre las humeda- 3 Resumen des alcanzadas para una misma succión a volumen libre y confinado se hace más notable para succiones por debajo de determinado valor, que depende de la densidad seca y que marca el límite entre succión intra e interagregado. La relación entre succión y humedad determinada a volumen libre puede expresarse mediante una ley logarítmica. Las curvas de retención a volumen constante presentan histéresis. La presión de hinchamiento de la bentonita se relaciona con la densidad seca mediante una ley exponencial. Los bloques compactados no muestran anisotropía respecto a la conductividad hidráulica, a la presión de hinchamiento ni a la capacidad de retención. El cambio de volumen durante la hidratación –cuya componente es mayoritariamente microestructural–, disminuye de intensidad cuanto mayor es la sobrecarga bajo la que se realiza. La expansión de la microestructura por hidratación bajo una carga pequeña da lugar a una reorganización de la macroestructura, que se hace más porosa, produciéndose un aumento de volumen irreversible. Durante esta expansión microestructural se produce también una disminución de la presión de preconsolidación. La presión de hinchamiento de la muestra no saturada aumenta de forma logarítmica en el intervalo de succión comprendido entre los 130 MPa (la succión correspondiente a la humedad higroscópica) y los 10 MPa, pero por debajo de este valor el aumento se atenúa. Para succiones superiores a los 200 MPa apenas se desarrolla presión de hinchamiento. El secado de la muestra por reducción de la succión hasta valores próximos a 500 MPa no conlleva prácticamente variación de volumen. Para succiones por encima de este valor, la carga externa tampoco produce consolidación importante en la muestra, que se hace rígida. El secado de la muestra por aumento de la succión hasta 500 MPa no modifica su capacidad de hinchamiento durante la hidratación posterior, ni tampoco su presión de hinchamiento una vez saturada. El aumento de la temperatura hasta 80 C en los ensayos edométricos con succión controlada parece inducir una rigidificación del material, aumentando su presión de preconsolidación y limitando su capacidad de hinchamiento. Por otra parte, las principales conclusiones de este trabajo, en lo que se refiere al uso de bentonita como material de sellado en almacenamientos de residuos radiactivos de alta actividad, son: La elevada succión de la bentonita instalada en el almacenamiento en forma de bloques de alta densidad, fabricados a partir del granulado de arcilla con su humedad higroscópica, será el motor fundamental de la saturación de la barrera con el agua proveniente del macizo circundante. Pero, a medida que la arcilla se va saturando, su permeabilidad intrínseca disminuye, al disminuir el tamaño de los canales de flujo, a la vez que disminuye el gradiente de succión, por lo que el proceso de saturación será progresivamente más lento. Esta disminución en el flujo sólo se verá en parte compensada por el aumento de la permeabilidad relativa al aumentar la saturación. Simultáneamente a la hidratación tiene lugar la expansión de la bentonita en aquellos lugares donde existe espacio para ello. De esta manera, el hinchamiento y la elevada succión de la bentonita impiden también que las juntas entre bloques se conviertan en canales preferentes para el flujo de agua, puesto que el agua que entra en contacto con la bentonita es inmediatamente absorbida, provocando su expansión y el sellado de cualquier tipo de grieta. Así mismo, el hueco entre los bloques de bentonita y la pared de la galería se cerrará por este mismo proceso. En las zonas donde la bentonita está confinada, la presión de hinchamiento ejercida por la arcilla irá aumentando con la saturación de forma logarítmica, con lo que se produce la compresión de las zonas más secas y el aumento de su densidad. Los ensayos edométricos con succión controlada han mostrado que durante la hidratación de la bentonita compactada pueden tener lugar deformaciones irreversibles, que son mayores cuanto menor es la sobrecarga. En la barrera, por estar confinada, la sobrecarga sobre la bentonita será siempre importante, por lo que no es previsible que se produzcan deformaciones irreversibles durante la hidrata- Thermo-hydro-mechanical characterisation of a bentonite from Cabo de Gata 4 ción, excepto en las juntas entre bloques y en la periferia, donde el espacio entre la bentonita y la roca puede ser suficiente para permitir la expansión libre de la arcilla. De esta manera, quedaría un anillo exterior en el que la bentonita tendría una densidad seca menor –que ya no se recuperaría– y una humedad más elevada. Este anillo podría constituir un aprovisionamiento de agua y aseguraría su reparto homogéneo sobre toda la superficie de la barrera. Por otra parte, el secado de la bentonita que tiene lugar en las proximidades del contenedor debido al aumento de la temperatura, siempre que no produzca una reducción de su humedad por debajo del 4-6 %, no producirá en ella una reducción de volumen significativa, puesto que por encima de la succión correspondiente a la humedad higroscópica, la muestra se hace muy rígida. Esto impedirá que la formación de grietas de retracción y canales de flujo preferentes sea importante. La elevada succión generada por el secado, al aumentar los gradientes hidráulicos, puede acelerar la llegada del agua a las partes internas de la barrera. Se ha comprobado que el secado hasta humedades del 4-6 % no reduce la capacidad de hinchamiento de la bentonita, por lo que las propiedades hidro-mecánicas del material no se verán alteradas tras el transitorio, y con la llegada del agua se producirá la expansión de la bentonita y el confinamiento del contenedor. Una vez saturada la barrera, y considerando que la densidad seca del conjunto sea de entre 1,60 y 1,65 g/cm3, la permeabilidad de la barrera estará comprendida entre 10-13 y 10-14 m/s, y su presión de hinchamiento entre 4 y 10 MPa. El posible aumento de la densidad del agua al ser adsorbida por la bentonita compactada, puede ocasionar que el volumen de agua necesario para saturar la barrera sea hasta un 20 % mayor que el previsto al hacer el cálculo considerando la densidad del agua igual a 1,00 g/cm3. La conductividad térmica de los bloques de bentonita FEBEX saturados –entre 1,2 y 1,3 W/m·K–, es suficiente para favorecer la disipación del gradiente térmico generado por la desintegración del residuo. En cualquier caso, el impacto de la temperatura sobre las propiedades analizadas no parece ser drástico.